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記者15日從安徽師范大學(xué)獲悉，該?；瘜W(xué)與材料科學(xué)學(xué)院毛俊杰教授團(tuán)隊(duì)在光催化二氧化碳還原領(lǐng)域取得重要進(jìn)展——該團(tuán)隊(duì)通過原子尺度精準(zhǔn)設(shè)計(jì)多位點(diǎn)協(xié)同催化劑，成功實(shí)現(xiàn)二氧化碳向高附加值產(chǎn)物丙烷的高效轉(zhuǎn)化。相關(guān)研究成果日前發(fā)表于國際期刊《德國應(yīng)用化學(xué)》。

二氧化碳作為主要溫室氣體，其資源化利用是應(yīng)對(duì)氣候變化、實(shí)現(xiàn)能源可持續(xù)發(fā)展的主要路徑之一。光催化技術(shù)憑借太陽能驅(qū)動(dòng)，可直接將二氧化碳與水轉(zhuǎn)化為高價(jià)值化學(xué)品，為碳循環(huán)經(jīng)濟(jì)提供了理想解決方案。然而，二氧化碳分子具有極強(qiáng)的化學(xué)惰性，還原反應(yīng)步驟復(fù)雜，尤其是形成含三個(gè)及以上碳原子的長碳鏈產(chǎn)物時(shí)，需經(jīng)歷多次碳—碳偶聯(lián)反應(yīng)，在能量與動(dòng)力學(xué)層面面臨巨大挑戰(zhàn)。傳統(tǒng)催化劑往往局限于生成甲烷、一氧化碳等短碳鏈產(chǎn)物，難以實(shí)現(xiàn)長碳鏈化合物的高效選擇性合成，這成為制約該技術(shù)進(jìn)一步應(yīng)用的一大瓶頸。

針對(duì)這一難題，研究團(tuán)隊(duì)創(chuàng)新設(shè)計(jì)了一種基于金屬有機(jī)框架材料的原子級(jí)催化劑。該催化劑以NH?-MIL-125(Ti)納米片為載體，通過精準(zhǔn)調(diào)控制備工藝，構(gòu)建了鎳單原子與相鄰錳雙原子組成的協(xié)同活性中心。實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示，該催化劑在純水環(huán)境中表現(xiàn)出優(yōu)異的催化性能：丙烷產(chǎn)率達(dá)到32.2微摩爾每克每小時(shí)，電子選擇性高達(dá)81.3%，且經(jīng)過50次循環(huán)使用后仍保持穩(wěn)定催化活性，展現(xiàn)出良好的應(yīng)用潛力。

研究人員通過深入機(jī)理研究得出，丙烷的高選擇性生成源于鎳與錳活性位點(diǎn)之間的協(xié)同機(jī)制：鎳單原子位點(diǎn)主要負(fù)責(zé)活化二氧化碳并轉(zhuǎn)化為一氧化碳中間體；相鄰的錳雙原子位點(diǎn)則高效促進(jìn)碳?碳鍵的形成與連接。尤為重要的是，鎳與錳之間存在的強(qiáng)電子相互作用，顯著削弱了反應(yīng)中間體在結(jié)合過程中的固有排斥力，使得從雙碳中間體向三碳產(chǎn)物轉(zhuǎn)化的關(guān)鍵步驟得以順利推進(jìn)，從而實(shí)現(xiàn)了丙烷的高選擇性生成。

該研究從原子尺度多位點(diǎn)協(xié)同催化的創(chuàng)新視角，揭示了光催化二氧化碳轉(zhuǎn)化過程中碳鏈延伸的核心機(jī)制，為設(shè)計(jì)開發(fā)高效、高選擇性二氧化碳還原催化劑提供了新策略。這一成果不僅推動(dòng)了光催化碳轉(zhuǎn)化領(lǐng)域的基礎(chǔ)研究進(jìn)展，更為溫室氣體資源化利用與綠色化工原料合成開辟了新路徑，對(duì)實(shí)現(xiàn)“雙碳”目標(biāo)具有應(yīng)用價(jià)值。